Dzejoļus sāka rakstīt ap 1890. gadu. Šajā laikā bija sarakstījis apmēram 100 dzejas darbus, bet publicēja tos tika
pēc drukas aizlieguma atcelšanas.
Savā dzejā pievērsās cilvēka likteņa līkočiem un iekļāva atmodai raksturīgās idejas.
1905. gadā sagatavojis vairākus dzejoļu un rakstu krājumus, kā arī patstāvīgi drukājis proklamācijas, skrejlapas un uzsaukumus, kuros aicinājis vērsties pret muižniecību. Lielākā daļa no 1905. gadā radītā materiāla nav saglabājusies līdz mūsdienām. Līdzīga situācija ir arī ar lugām, daudzas no tām ir gājušas bojā vai saglabājušās tikai daļēji.
Pēc Pētera Smeltera aicinājuma vāca latgaliešu tautasdziesmas, kuras vēlāk tika
ievietotas Krišjāņa Barona krājumos "Latvju dainas".
Bija līdzstrādnieks periodiskajos izdevumos "Gaisma", "Dryva", "Latgolas
Vōrds", "Zīdūnis", "Jaunō Straume", "Jaunais Vōrds".
Lielākoties publicēja dzejoļus, ziņas no dzimtenes, rakstus par izglītību un
zemnieku dzīves neražām.
1939. gadā bija sagatavojis rakstu krājumu, bet tas netika izdots.
Eduarda Krustāna dzejoļi tika publicēti pirmajā latgaliešu dzejas izlasē "Kūkle" (1914), kā arī tādās dzejas antaloģijās kā "Latgales dziesminieki" (1936), "Latviešu dzejas antaloģija" (trešais sējums, 1973) un "Latgalīšu dzejas antologija" (2001).
Dramaturģija
1915: "Dzeives mutulī".
Proza
1922: "Gonu Jonits".